新聞網(wǎng)訊 近日，我校物理科學學院李洪森教授課題組在揭示Co基電池體系中的電化學界面催化反應(yīng)機制研究方面取得重要進展,。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以 “Electrochemical interfacial catalysis in Co-based battery electrodes involving spin-polarized electron transfer”為題在國際頂級學術(shù)期刊《Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America,PNAS》（《美國科學院院報》）在線發(fā)表,。
日益增長的全球能源需求促使人們追求更高性能和更具成本效益的能源技術(shù),。電化學界面催化通常存在于各種與能量相關(guān)的裝置中,，如可充電二次電池、燃料電池,、光催化器件,，它可以降低能量勢壘，從而提高電化學性能,。界面催化反應(yīng)通常伴隨著電極材料的動態(tài)演變,，如相變/形態(tài)轉(zhuǎn)變、表面/體相重排和轉(zhuǎn)化反應(yīng),，電化學驅(qū)動的結(jié)構(gòu)和組成演變使這些過程變得復雜,。過渡金屬和金屬氧化物由于具有較高的催化活性和優(yōu)異的選擇性，在各種電化學反應(yīng)過程中得到了廣泛的應(yīng)用,。在過去的幾十年里,，盡管這些材料的電化學催化反應(yīng)被廣泛探索，但觀測其電子結(jié)構(gòu)演變和理解背后的反應(yīng)機制仍然是一個重大挑戰(zhàn),。
為了揭示這一關(guān)鍵科學問題,，該工作對典型的Co(OH)2/Li電池體系進行了深入研究，并取得了重要進展,。結(jié)合微觀電鏡,、光譜分析、磁性測試和密度泛函理論計算闡明了Co基電極材料中涉及自旋極化電子轉(zhuǎn)移的電化學界面催化反應(yīng)全過程（上圖），揭示了電化學驅(qū)動演化過程中的局部化學,、電子結(jié)構(gòu),，以及它們與電化學性能的聯(lián)系。以Co(OH)2為模型電極,，監(jiān)測不同施加電壓下的Co金屬中心,。結(jié)果發(fā)現(xiàn)在典型的界面催化反應(yīng)進行之前，由于自旋極化電子的注入,，金屬Co納米顆粒/LiOH界面處首先出現(xiàn)自旋極化表面電容并存儲界面電荷,。隨后，金屬Co納米顆粒作為催化活化中心,，會轉(zhuǎn)移這些貯存的電子以促進LiOH分解,。有趣的是，在LiOH分解電位下,，反應(yīng)過程中涉及電子的轉(zhuǎn)移導致金屬Co納米粒子的電子結(jié)構(gòu)呈現(xiàn)出周期性動態(tài)變化,。這項工作提供了一種可行的方法來獲取界面催化過程中的關(guān)鍵信息，并為監(jiān)測更廣泛電化學系統(tǒng)中的復雜界面提供了有力的工具,。此外通過建立電極動態(tài)結(jié)構(gòu)演變與電化學性能之間的聯(lián)系來幫助優(yōu)化界面催化劑,，可以為構(gòu)建下一代能源系統(tǒng)開辟一條新的途徑。
《PNAS》于1914年創(chuàng)立,，是與《Nature》,、《Science》、《Cell》齊名,，世界上被引最多的綜合性,、跨學科連續(xù)出版物之一?！禤NAS》主要刊載世界尖端的研究報告,、學術(shù)評論、學科回顧及前瞻,、觀點展示,、學術(shù)論文以及美國科學院學術(shù)動態(tài)報道等，所涵蓋學科領(lǐng)域主要為生命科學,、自然科學,、社會科學。它作為一種權(quán)威綜合性科技期刊為大家所熟知,。
論文鏈接：www.pnas.org/doi/10.1073/pnas.2314362120
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