新聞網(wǎng)訊 近日,,物理科學(xué)學(xué)院李洪森教授課題組在研究自旋極化調(diào)控催化鋁硫電池反應(yīng)機理和磁場調(diào)節(jié)鐵單原子催化劑自旋態(tài)在水系鋅硫電池應(yīng)用取得重要研究進展。相關(guān)原創(chuàng)性研究成果以“High-Performance Al-S Batteries by Spin Polarization Modulation via Catalytic Ni-MoS2Nanosheets”和“Spin State Modulation via Magnetic Fields in Fe Single Atom Catalysts for High-Performance Aqueous Zinc-Sulfur Batteries”為題分別在國際頂級學(xué)術(shù)期刊Angewandte Chemie International Edition和ACS Nano在線發(fā)表,。碩士研究生劉曉亞和戴鵬浩分別為兩篇論文的第一作者,,李洪森教授為通訊作者,青島大學(xué)為第一通訊單位,。這是研究團隊在界面電荷儲能機制與應(yīng)用方向發(fā)表多篇重要學(xué)術(shù)成果(PNAS, 2024, 121, e2320030121;Nature Communications, 2024, 15, 3778)之后取得的又一重要進展,。

可充電鋁硫電池成本低,且具有高質(zhì)量能量密度(1392 Wh kg-1)和高體積能量密度(3177 Wh L-1),,自報道以來一直受到廣泛關(guān)注,。然而,充放電產(chǎn)物S8和Al2S3的導(dǎo)電性差且轉(zhuǎn)化反應(yīng)過程中動力學(xué)遲緩等問題的存在使得電池的電壓滯后大,、可逆性差和循環(huán)壽命短差,。目前,人們通過開發(fā)具有吸附和催化功能的催化劑提升了鋁硫電池的性能,。事實上,,電子結(jié)構(gòu)對催化劑的吸附能力和催化活性起著至關(guān)重要的作用,自旋態(tài)構(gòu)型是描述催化劑的電子結(jié)構(gòu)和能級的催化劑的固有性質(zhì),。研究團隊以鎳摻雜的單層二硫化鉬為研究對象,,探究在鋁硫電池中的催化機理。結(jié)合多種結(jié)構(gòu)表征和電化學(xué)測試,,揭示了具有自旋極化電子結(jié)構(gòu)的鎳摻雜的單層二硫化鉬催化劑對多硫化物轉(zhuǎn)化的催化機制,,并且證明了自旋極化電子的來源。

水系鋅硫電池因其高能量密度,、原材料豐富以及安全性,,近年來被廣泛視為下一代低成本儲能器件的重要候選體系。研究團隊圍繞水系鋅硫電池中磁場對于鐵單原子催化劑自旋態(tài)的調(diào)節(jié)展開深入研究,,提出了雙催化(Fe/I-)和磁場調(diào)控相結(jié)合的雙重策略,。研究團隊分別采用I-促進ZnS的氧化過程和用Fe-SAs促進S8的還原過程,優(yōu)化了水系Zn-S電池的組裝策略,。通過磁場誘導(dǎo)鐵活性位點的自旋態(tài)調(diào)控進一步提高了Fe-SAs的催化性能,通過調(diào)控催化劑的自旋態(tài),實現(xiàn)了對硫還原反應(yīng)路徑的精準(zhǔn)調(diào)控,。研究表明,,磁場作用下Fe-SAs的自旋態(tài)從低自旋向高自旋轉(zhuǎn)變,有效提高了鐵單原子催化劑的電子轉(zhuǎn)移能力,,進一步促進了硫正極的還原動力學(xué),,顯著提升了鋅硫電池的電化學(xué)性能,為新型高催化活性電催化劑提供了新的設(shè)計思路,。