新聞網(wǎng)訊 近日,,化學(xué)化工學(xué)院丁欣副教授,、張立學(xué)教授在電化學(xué)固氮領(lǐng)域取得重大研究進(jìn)展,相關(guān)成果以“Catalytic Kinetics Regulation for Enhanced Electrochemical Nitrogen Oxidation by Ru-Nanoclusters-Coupled Mn3O4Catalysts Decorated with Atomically Dispersed Ru Atoms”為題,,在國際頂級期刊Advanced Materials(Adv. Mater., 2022, 2108180)發(fā)表,,期刊影響因子30.849。青島大學(xué)為第一完成單位,,丁欣副教授,、張立學(xué)教授為共同通訊作者,2019級碩士研究生聶忠芬和青年教師張林林博士為共同第一作者,。該工作得到國家自然科學(xué)基金,、山東省泰山學(xué)者青年專家項目等資助。
電化學(xué)催化氮氣氧化合成硝酸,,被認(rèn)為是有可能取代傳統(tǒng)工業(yè)上氨氧化固氮方法的新技術(shù),。然而,由于氮氣氧化和水氧化副反應(yīng)間的動力學(xué)差異導(dǎo)致副反應(yīng)嚴(yán)重,,催化反應(yīng)選擇性和活性較低,。針對這一關(guān)鍵問題,本文通過催化劑的原子尺度精準(zhǔn)設(shè)計,,優(yōu)化了催化界面上反應(yīng)供給,,實現(xiàn)了提升催化選擇性和活性的新策略。具體地,,本文設(shè)計合成出單原子Ru摻雜的Mn3O4負(fù)載Ru納米團(tuán)簇的復(fù)合催化劑,,通過Ru團(tuán)簇和Mn3O4的協(xié)同作用活化惰性N2分子,降低反應(yīng)動力學(xué)能壘;通過Ru單原子調(diào)節(jié)電子導(dǎo)出速率,;有效調(diào)節(jié)催化界面上的活化N2,、*OH和電子導(dǎo)出速率之間的關(guān)系,最終顯著提升催化選擇性和活性,。該工作為動力學(xué)差異的多步耦合反應(yīng)的電化學(xué)催化劑設(shè)計提供了新思路,。
這也是丁欣副教授、張立學(xué)教授繼在國際頂級期刊《德國應(yīng)用化學(xué)》上報道首例電催化氮氣還原和氧化雙功能催化劑(Angew Chem. Int. Ed.2020,27, 10888)后攜手發(fā)表又一標(biāo)志性成果,。除此之外,,部分成果還發(fā)表在J. Energy Chem., 2021, 57, 627;J. Mater. Chem. A,2021, 9, 4673,;Chin. J. Catal.2020, 41, 242,;Chem. Commun., 2020, 56, 4228;Chem. Commun., 2020, 77, 11477,;Chem. Commun., 2019, 55, 14111等高水平期刊上,,在電化學(xué)固氮領(lǐng)域形成了較鮮明的研究特色。